导语
全固态电池的商业化之路，长期被固态电解质与锂金属之间糟糕的界面所阻挡。近日，成都理工大学舒朝著教授、Wang Shuhan团队在材料科学顶刊《Advanced Functional Materials》上发表重大研究成果。该团队创新性地采用“火花等离子烧结”技术，仅用1小时便在固态电解质表面构筑了铈掺杂的混合导电中间层。这一设计将对称电池的临界电流密度提升至3.2 mA cm⁻²，并实现了超过1200小时的稳定循环，匹配高负载正极的全电池能量密度超过370 Wh kg⁻¹，为高安全、高能量密度全固态电池的实用化扫清了一项关键障碍。
🔍研究亮点
界面工程重大突破：首创通过火花等离子烧结构建铈掺杂多孔混合导电中间层，从根源上优化固-固界面。
性能指标全面领先：对称电池获得3.2 mA cm⁻²的高临界电流密度与>1200小时的长循环寿命。
机制清晰，设计巧妙：中间层兼具离子与电子导电性，引导锂在孔隙内均匀沉积，有效抑制枝晶。
实用化前景明朗：全电池展现优异循环稳定性，软包电池能量密度达371.4 Wh kg⁻¹，具备工程应用潜力。
📊图文解析
图1：材料设计与核心电学性能
研究通过Ce⁴⁺掺杂，成功在保持立方石榴石纯相的同时，显著降低了材料的带隙。优化后的LPZO-0.20Ce材料表现出理想的混合导电特性：离子电导达7.49×10⁻⁴ S cm⁻¹，电子电导为3.48×10⁻⁵ S cm⁻¹。正是这种适度的电子电导率，使其能够引导锂离子均匀沉积，从而将对称电池的临界电流密度提升至3.2 mA cm⁻²，远超未修饰体系。
图2：高效烧结与致密界面
研究采用火花等离子烧结这一关键技术，在1小时内实现了混合导电中间层与LLZTO固态电解质的致密、快速集成。截面SEM与EDS结果显示，两者界面结合完美，无孔隙与裂纹，且元素分布清晰，无有害的相互扩散，为稳定的电化学性能奠定了坚实的物理基础。
图3 & 图4：界面调控机制与锂沉积验证
DRT分析与有限元模拟从理论与实验上揭示了核心机理：由于中间层具有适度电子电导，电子能进入其内部，引导Li⁺在近锂电极的孔隙区域均匀成核与生长；而纯离子导体LLZTO则迫使电子积聚于电极表面突起，诱发枝晶。通过ToF-SIMS、XPS深度剖析等先进表征，研究直接观测到循环后锂金属确实优先沉积在中间层内部，形成了理想的“内生长”模式，避免了枝晶向电解质本体穿透。
图5：卓越的全电池性能
性能测试表明，经过活化后，Li/中间层的界面电阻从1400 Ω 骤降至 180 Ω，证实了界面接触的极大改善。基于此构建的全固态电池表现出优异的倍率性能和循环稳定性，150次循环后容量保持率达80.09%。即使使用20.3 mg cm⁻²的高负载正极，电池依然稳定。组装的软包电池实现了371.4 Wh kg⁻¹的高能量密度，展示了巨大的实用化前景。
⚙️技术支撑
火花等离子烧结系统：实现快速升温、加压与致密化，是构建高强度、低阻抗界面的核心工艺设备。
多模态先进表征平台：结合XPS深度剖析、三维纳米CT、原位/非原位谱学等，从二维到三维全方位解析材料与界面演变。
综合电化学测试体系：采用对称电池、全电池及软包电池多层级测试，全面评估从本征界面性质到器件级应用的表现。
理论模拟计算：借助有限元模拟和电子结构计算，深入理解离子/电子输运行为及锂沉积热/动力学。
💎总结与展望
本工作通过精妙的材料设计（铈掺杂获得混合电导）与先进的工艺集成（火花等离子烧结），成功解决了固态电池中界面阻抗高和锂枝晶生长的核心难题。其科学价值在于明确了“适度电子电导引导锂均匀内沉积”的界面调控新机制。所制备的电池在临界电流密度、循环寿命、能量密度等关键指标上均达到领先水平，有力推动了全固态锂金属电池从实验室走向实际应用。未来，这一界面工程策略有望拓展至其他固态电解质体系，并通过优化孔隙率与电导率平衡，最终实现大面积、高可靠的全固态电池制造。
文献信息
All‐Solid‐State Batteries with Ultralow Interfacial Resistance Enabled by Functional Garnet‐Type Mixed Ion‐Electron Conductive Interlayer.
Tao Ding, Yiran Hu, Denghong Wang, Mianping Zheng, Zhen Nie, Qian Wu, Xianhong Zeng, Shuhan Wang, Yang Zhang, Haoruo Xiao, Chaozhu Shu.
Advanced Functional Materials, 2025.
DOI: 10.1002/adfm.202527309
